在纳米尺度上研究物质结构、分子激发态、反应动力学行为等多维度的内禀属性已经成为量子模拟、生物育种、光遗传学、基因治疗等前沿领域发展的关键。本课题组关注太赫兹波（THz）与物质的相互作用这一前沿科学领域，在THz波段下表征和操控纳米材料的属性，并阐明在量子尺度下出现的新物理现象，以推动THz光谱学和分子电子学的新发展。
太赫兹波及其在纳米尺度下面临的挑战
近二十年来，太赫兹(THz)科学技术凭借其独特的优越性，在前沿科学研究与新技术应用等诸多领域中扮演着引人注目的角色，例如生物、医学、药物检测、新材料表征、国土安全检查，THz通讯和THz雷达等。THz科学技术自身的不断发展以及与相关学科领域相互交叉结合的发展趋势，成为了当今THz科学技术发展的大趋势。
THz波通常是指频率在0.1-10 THz区间的电磁波，其光子的能量在0.4-40 meV。研究发现有机及生物分子的振动能级和转动能级的间距频率均在THz波段范围，因而THz波谱技术可以提取其振动和转动特征，为分子的构象提供唯一的标识谱，用来探测和识别有机物的组成成分，目前已经被广泛应用于国防安检、化学、药物动力学、分子动力学等各个领域中。
在单分子水平上研究物质特性已经成为诸多前沿领域发展的关键。无论是X射线还是可见光，都早已实现了单分子尺度下对物质的观察和表征。尽管人们长期以来一直在寻求能工作在单分子水平上的THz光谱检测法，但始终遇到困难和挑战。这主要由于THz波长（~100微米）和单分子的尺寸（~1纳米）之间存在着10万倍以上的巨大差异，并且单分子上的电荷非常稀少，对THz波的吸收微乎其微，因此很难检测到被单分子吸收的THz辐射。如何突破瓶颈在单分子水平下研究物质与THz波的相互作用成为了迫在眉睫的问题。
单分子尺度下THz波与物质的相互作用
要在单分子层面研究THz波与物质的相互作用，实验上面临着两大难题：
- 如何超越衍射极限将THz光聚焦于一个分子上?
- 如何高灵敏地探测到极度微弱的吸收信号?
我们目前基于单分子晶体管结构，解决上述两大挑战。如图所示，单分子晶体管结构总共含有三个电极，其中两侧电极用于捕获分子和测量通过分子的电流，背电极则用于调制分子上电子的数量及电化学势的位置。首先，亚纳米间隙电极与宽频THz天线相结合，将波长约100微米的THz波聚焦在偶极子天线正中间约1纳米的单分子上，极大地超越了衍射极限，在亚纳米间隙中的场强增益达到105倍，解决了第1个难题。其次，将偶极子天线的两翼作为电极使用，通过测量隧穿过样品的THz光电流的时域自相关信号实现超灵敏探测，克服了第2个难题。
结合原子尺度加工技术与单分子晶体管结构，目前已经成功在单分子、量子点、碳纳米管等低维材料上实现了THz光谱检测，阐明了THz波与物质的弱相互作用。我们也在不断发展这一方法，期待在更多的量子材料中发现其个体特征，并探索进一步操控材料特性的方法。
相关文献参考
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- S. Q. Du*, Y. Hashikawa, H. Ito, K. Hashimoto, Y. Murata, Y. Hirayama, and K. Hirakawa*, “Inelastic electron transport and ortho-para fluctuation of water molecule in H2O@C60 single molecule transistors”, Nano Letters 21, 10346–10353 (2021).
- S. Q. Du*, Y. Zhang, K. Yoshida, K. Hirakawa*, “Ultrafast rattling motion of a single atom in a fullerene cage sensed by terahertz spectroscopy”, Applied Physics Express 13, 105002 (2020).
- Y. Zhang#*, S. Q. Du#*, and K. Hirakawa*, “Deep-nanometer-scale terahertz spectroscopy using a transistor geometry with metal nanogap electrodes”, Light: Advanced Manufacturing 2, 31(2021).
- S. Q. Du* and K. Hirakawa*, Transport properties and terahertz dynamics of single molecules, in “Quantum Hybrid Electronics and Materials” (Eds. Y. Hirayama, K. Hirakawa and H. Yamaguchi), Springer (2022).
